Hijo de padre inglés y madre española, sus primeros estudios los realizó parcialmente en Inglaterra y en Francia. También cursó estudios en Madrid, en la Escuela de Ingenieros de Caminos, entre 1895 y 1898. En sus primeras publicaciones muestra un conocimiento avanzado de la matemática moderna, aunque su obra más extensa es literaria y filosófica. Podría considerársele de la Generación del 98, junto a Ramiro de Maeztu, Valle- Inclán, Pío Baroja… si no fuera por su doble característica: formación matemática y preocupación social en sus escritos literarios.
El interés inicial de Barrett por las matemáticas fue interrumpido por un acontecimiento que cambió la trayectoria de su vida: una agresión pública al Duque de Arión, presidente del Tribunal de Honor que juzgó una cuestión que le enfrentó al abogado José María Azopardo. Corría el año 1902 y como consecuencia del incidente Barrett fue conducido a comisaría. El escándalo apareció en toda la prensa madrileña del día siguiente. El 27 de junio Barrett publica la carta “Yo y un Tribunal de Honor” en el diario El País, en la que relata los sucesos de la calumnia, duelo, descalificación y agresión al duque. La carrera de Barrett en Madrid se había terminado. A finales de 1902 o principios de 1903 Barrett se traslada a Buenos Aires. En esta ciudad inicia su carrera literaria escribiendo sus primeros artículos para los diarios El Correo Español y El Tiempo y para las revistas Ideas y Caras y Caretas.
En 1904 viaja a Paraguay como corresponsal de El Tiempo, para informar sobre una revolución liberal que en ese momento se estaba produciendo. Se presentó en Villeta, donde enseguida conectó con intelectuales rebeldes a los que se unió en la lucha armada. Después del triunfo del movimiento liberal, en diciembre de 1904, Barrett se integró en la sociedad asuncena, donde fue muy bien recibido. La cada vez más activa lucha de Barrett a favor de las causas sociales le llevó a la cárcel. De ella salió a principios de octubre de 1908 siendo desterrado a Corumbá (Brasil). Dada su mala salud y la dificultad para encontrar un trabajo adecuado en la construcción de los ferrocarriles brasileños, se traslada a Uruguay donde su salud empeora y se ve obligado a ingresar en un sanatorio. En 1910 regresa a Paraguay, pero al ver que no mejoraba de la tuberculosis que padecía se traslada a Francia para someterse a un tratamiento específico que no dio los resultados esperados, muriendo en el hospital de Arcachón.
Aparte de sus trabajos periodísticos, Rafael Barrett escribió gran cantidad de libros, de los que solo uno vio publicado en vida: Moralidades actuales, que cosechó un gran éxito en Uruguay. Destacamos de entre ellos El dolor paraguayo (1910), Mirando vivir (1910), Al margen (1910), Ideas y críticas (1912), Diálogos, conversaciones y otros escritos (1918), Cuentos breves (1919), Sembrando ideas (1992) y Reflexiones y epifonemas (2014).